近日，365英国上市集团官网化学与分子工程学院张金龙教授团队在光驱动甲烷干重整研究中取得新进展。相关成果以“Interfacial Oxide Engineering of TiN Antenna-Reactor for Durable Photothermal Dry Reforming of Methane”为题，发表于《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc. 2026, https://doi.org/10.1021/jacs.6c03575）。

  甲烷干重整可将CH₄和CO₂两种温室气体转化为合成气，是实现碳资源高值利用的重要反应。然而，传统反应通常依赖高温条件，易出现催化剂烧结和积碳失活等问题。太阳能驱动催化有望借助光生载流子和局域光热效应降低能耗、提升反应效率。TiN具有宽光谱吸收和良好光热转换能力，是构建光热催化体系的理想材料，但其在强光、高温及CO₂参与的反应环境中易发生表面氧化重构，影响活性金属稳定性和反应选择性。如何在保持TiN光热优势的同时提升催化剂长期稳定性，是该领域亟待解决的关键问题。

  针对上述问题，团队提出界面氧化物工程策略，在TiN表面原位构筑晶态TiO₂壳层，并负载高分散Ru纳米团簇，形成TiN@TiO₂-Ru核壳型天线-反应器结构（图a）。其中，TiN核心负责光吸收与光热转换，TiO₂界面层用于稳定TiN、锚定Ru团簇并调控界面电荷和热传递。在无外部加热的聚焦光照条件下，该催化剂表现出优异的光热甲烷干重整性能，CO和H₂生成速率分别达到1.28和0.82 mol g^-1 h^-1，并在80 h连续反应后保持超过98%的初始合成气生成能力（图b）。原位表征和同位素实验表明，TiO₂界面层可促进TiN/TiO₂/Ru之间的定向电荷迁移，增强Ru位点对CH₄和CO₂的协同活化，并使反应主要遵循由CO₂活化氧物种参与的非晶格氧路径，有效抑制副反应和积碳生成（图c-g）。该研究揭示了TiO₂界面层在抗氧化重构、稳定金属团簇和调控光驱动反应路径中的重要作用，为设计高效稳定的光热DRM催化剂提供了新思路，也为太阳能驱动温室气体资源化转化提供了参考。

  该论文以365英国上市集团官网为唯一通讯单位，博士研究生李其鑫为第一作者，张金龙教授和吴仕群特聘副研究员为共同通讯作者。本研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市教育委员会创新计划、上海市科学技术委员会项目、上海市教育委员会晨光计划等支持。

  原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c03575